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长寿命裂变产物

长寿命裂变产物一般指由核裂变反应产生的、半衰期超过20万年的放射性物质。[1]这并非精确的科学定义，比如有人把某些半衰期在20年至100年间的裂变产物也称作长寿命裂变产物。[2]另外的人则主张把这些半衰期在20年-100年间的裂变产物称作中等寿命裂变产物。[3]

核废料放射性的来源

核废料中含有裂变产物，还含有锕系元素，以及中子活化后的放射性元素（又称为激活产物）。[1]

短寿命裂变产物

中等寿命裂变产物
项：
单位：		 t½
a		 产额
%		 Q*
KeV		 βγ
*
155Eu 4.76 .0803 252 βγ
85Kr 10.76 .2180 687 βγ
113mCd 14.1 .0008 316 β
90Sr 28.9 4.505 2826 β
137Cs 30.23 6.337 1176 βγ
121mSn 43.9 .00005 390 βγ
151Sm 90 .5314 77 β

刚出堆的乏燃料在短期内具有极强的放射性，这种放射性大多来源于裂变产物中的短寿命裂变产物，比如碘-131（半衰期=8.0197天）和钡-140（半衰期=12.7523天）。四个月之后，上述两种核素的强放射性基本消失，取而代之的是铈-141、锆-95、铌-95和锶-89。两到三年之后，放射性主要来源于铈-144、镨-144、钌-106、铑-106和钷-147。[1]

当反应堆或者乏燃料发生核泄漏时，只会有部分核素外泄。这种泄漏的同位素特征和大气层核爆炸完全不同。[4]

中等寿命裂变产物

乏燃料经过几年的冷却之后，大部分放射性源自铯-137和锶-90。二者在裂变反应中的产额大概都是6%，半衰期都在30年左右。其他半衰期在30年左右的核素要么反应产额低，要么在反应堆中经中子俘获而被转变成其他核素（比如钐-151、铕-155和镉-113m），因此对乏燃料的放射性贡献不大。在几年到几百年的时间里，乏燃料的放射性基本可以认为就是铯-137和锶-90的放射性，可以通过二者指数衰变的叠加来模拟。它们被称为中等寿命裂变产物。[1][3]

氪-85（半衰期=10.76年）也算是中等寿命裂变产物。但它的情形和铯-137和锶-90有所不同。氪-85是一种惰性气体，不会在大气圈、岩石圈或者水圈富集。因此在现有再处理流程中，氪-85可以直接排放到大气中。[5]在美国和其他一些国家，乏燃料在再处理之前一般要经过几十年的冷却。到了再处理的时候，大部分氪-85已经经衰变而消失。

锕系元素

锕系元素和裂变产物的半衰期
依衰变链分类的锕系元素[6] 半衰期范围 依裂变产额（英语：Fission product yield）分类的裂变产物[7]
4n 4n + 1 4n + 2 4n + 3 4.5–7% 0.04–1.25% <0.001%
228Ra 4～10年 155Eu þ
244Cm 241Pu ƒ 250Cf 227Ac 10～29年 90Sr 85Kr 113mCd þ
232U ƒ 238Pu 243Cm ƒ 29～100年 137Cs 151Sm þ 121mSn
248Bk[8] 249Cf ƒ 242mAm ƒ 100～400年 ↑中等寿命裂变产物

没有半衰期为
100年至21万年
的裂变产物

↓长寿命裂变产物
241Am 251Cf ƒ[9] 400～1000年
226Ra 247Bk 1000～2000年
240Pu 229Th 246Cm 243Am 2000～8000年
245Cm ƒ 250Cm 239Pu ƒ 8000～3万年
230Th 231Pa 3～10万年
236Np ƒ 233U ƒ 234U 10～30万年 99Tc 126Sn
248Cm 242Pu 30～140万年 135Cs 79Se
237Np 140～700万年 93Zr 107Pd
236U 247Cm ƒ 700～3000万年 129I
244Pu 3000万～1亿年 也没有半衰期超过
2000万年的裂变产物[10]
232Th 238U 235U ƒ 1～150亿年

当铯-137和锶-90大部分衰变后，乏燃料的放射性主要来源于锕系元素，最重要的有钚-239、钚-240、镅-241、镅-243、锔-245和锔-246。[1]这些元素可以经再处理回收，用作裂变燃料。分离这些元素后，在1,000-100,000年左右乏燃料的放射性会大大降低。钚-239可以直接用于现有的热中子反应堆。量比较小的镅-241和钚-242则可以在快中子反应堆中转化成其他核素。

长寿命裂变产物

100,000年以后，裂变产物将以七种核素为主，兼有少量镎-237和钚-242。[1]这七种核素的半衰期在20万年到1600万年之间。主要产物锝-99、锆-93和铯-135的产额在6%左右，其衰变能在100-300千电子伏特之间，一部分表现为β辐射，另一部分则以无害的中微子形式释放。锕系元素以α衰变为主，衰变能在4-5兆电子伏特。

  • 锝-99是长寿裂变产物中产额较高的，为6%左右。它释放出低到中等能量的电子，没有γ辐射。因此只要不摄入体内，对生物不构成太大的风险。但锝可以被氧化为高锝酸盐（TcO4-），溶解度好，被广泛用于核医学。[11][12]锝-99在环境中迁移性比较大。据说已有数以吨计的锝-99因人类活动进入环境。[13]
  • 锡-126衰变能较大，而且是七种长寿裂变产物中唯一能释放高能γ射线的核素。但是这种核素产额很低。如果反应堆以铀-235为燃料，在乏燃料中，每单位时间锡-126释放出的能量是锝-99的5%；如果反应堆以铀-235（65%）和钚-239（35%）为燃料，在乏燃料中，每单位时间锡-126释放出的能量是锝-99的20%。锡化学性质比较惰性，不易在环境中迁移，因此对人类健康影响不大。
  • 硒-79的产额很低，辐射也很弱。每单位时间硒-79释放出的能量是锝-99的0.2%。
  • 锆-93的产额在6%左右，其衰变比锝-99慢7.5倍，衰变能只是锝-99的30%。因此起始时乏燃料中的锆-93释放的能量只是锝-99的4%。但其能量贡献会随着时间而增加。锆-93产生极弱的γ辐射，在环境中也相对惰性。
  • 铯-135的前体氙-135产额在6%左右，但吸收热中子的能力很强。因此大部分氙-135嬗变为稳定同位素氙-136，只有少部分衰变为铯-135。假定90%的氙-135发生嬗变，起始时乏燃料中的铯-135释放的能量只是锝-99的1%。铯-135是七种长寿裂变产物中唯一一种碱金属，具有强电正性。相比之下，主要的中等寿命裂变产物和除镎之外的锕系元素都是碱性。铯-135具有挥发性，可以用高温挥发的办法分离。[14]
长寿命裂变产物
项：
单位：		 t½
Ma		 产额
%		 Q*
KeV		 βγ
*
99Tc 0.211 6.1385 294 β
126Sn 0.230 0.1084 4050 βγ
79Se 0.295 0.0447 151 β
135Cs 1.33 6.9110 269 β
93Zr 1.53 5.4575 91 βγ
107Pd 6.5  1.2499 33 β
129I 15.7  0.8410 194 βγ
  • 钯-107的半衰期很长，产额在1%左右。如果以钚-239为燃料，钯-107的产率比用铀-235为燃料时要高。其放射性很弱。起始时乏燃料中的锆-93释放的能量只是锝-99的万分之一。钯属贵金属，化学性质不活泼。
  • 碘-129半衰期在七种长寿裂变产物中最长：1570万年。它放射性也很弱，起始时乏燃料中的锆-93释放的能量只是锝-99的1%。但放射性碘却对生物构成重大的核威胁，因为碘是许多生物必须的微量元素之一。碘-131在碘同位素中放射性最强，危害也最大。

七种长寿裂变产物的放射性随时间的变化

如果反应堆以铀-235为燃料，在乏燃料中，每单位时间其它六种核素释放出的縂能量是锝-99的10%；如果反应堆以铀-235（65%）和钚-239（35%）为燃料，在乏燃料中，每单位时间其它六种核素释放出的縂能量是锝-99的25%。

乏燃料冷却1000年后，中等寿命裂变产物铯-137和锶-90的放射性降低到和长寿裂变产物持平的水平。如果锕系元素没有分离的话，将比中等寿命裂变产物和长寿裂变产物的放射性更强。

乏燃料冷却100万年后，锝-99的放射性将首次低于锆-93。300万年后，锆-93的衰变能将低于碘-129。

因为锝-99和碘-129对生物危害较大，但同时有较大的中子反应截面，有人正在考虑用核嬗变的方式将它们转化为危害较小的核素以除去。[15]

参考资料

  1. ^ 1.0 1.1 1.2 1.3 1.4 1.5 Nuclear Wastes: Technologies for Separations and Transmutation. National Academies Press. 1996 [2013-03-17]. ISBN 978-0-309-05226-9. （原始内容存档于2014-07-05）. 
  2. ^ Yang, W. S.; Kim, Y.; Hill, R. N.; Taiwo, T. A.; Khalil, H. S. Long-Lived Fission Product Transmutation Studies. Nuclear Science and Engineering. 2004, 146: 291–318. 
  3. ^ 3.0 3.1 The Nuclear Alchemy Gamble: An Assessment of Transmutation as a Nuclear Waste Management Strategy. [2013-03-17]. （原始内容存档于2011-05-30）. 
  4. ^ Howard A. Hawthorne, Editor. COMPILATION OF LOCAL FALLOUT DATA FROM TEST DETONATIONS 1945-1962 - EXTRACTED FROM DASA 1251 - Volume II - Oceanic U.S. Tests (PDF). General Electric Company. May 1979. （原始内容 (PDF)存档于2008-04-10）. 
  5. ^ Krypton, Human Health Fact Sheet, August 2005 (PDF). （原始内容 (PDF)存档于2009-12-20）. 
  6. ^ 虽然镭不是锕系元素，但它紧接在锕系元素锕之前，且有半衰期超过4年，可被列入此表中的同位素，因此镭也被列入其中。
  7. ^ 此表列出的是热中子轰击235U的裂变产额。
  8. ^ Milsted, J.; Friedman, A. M.; Stevens, C. M. The alpha half-life of berkelium-247; a new long-lived isomer of berkelium-248. Nuclear Physics. 1965, 71 (2): 299. Bibcode:1965NucPh..71..299M. doi:10.1016/0029-5582(65)90719-4. 
  9. ^ 是所有半衰期超过四年的同位素中最重的
  10. ^ 半衰期远长于232Th，基本可视为稳定的衰变产物被排除在外，如半衰期8×1015年的113Cd。
  11. ^ Ryo, U.Y.; Vaidya, P.V.; Schneider, A.B.; Bekerman, C; Pinsky, S.M. Thyroid imaging agents: a comparison of I-123 and Tc-99m pertechnetate. Radiology. 1983, 148 (3): 819–822. PMID 6308711. 
  12. ^ Nuclear Imaging of Meckel's Diverticulum: A Pictorial Essay of Pitfalls 互联网档案馆的存档，存档日期2012-01-17. S. Huynh, M.D., R. Amin, M.D., B. Barron, M.D., R. Dhekne, M.D., P. Nikolaidis, M.D., L. Lamki, M.D.. University of Texas Houston Medical School and Memorial Hermann - Texas Medical Center (TMC), St. Luke's Episcopal Hospital and Texas Children Hospital, Houston, Texas. Last Modified September 5, 2007
  13. ^ Dowdall, M.; Gerland, S.; Karcher, M.; Gwynn, J. P.; Rudjord, A.L. Optimisation of sampling for the temporal monitoring of technetium-99 in the Arctic marine environment.. Journal of Environmental Radioactivity. 2005, 84: 111–130. 
  14. ^ Removal of Cesium From a High-Level Calcined Waste by High Temperature Volatilization (PDF). osti.gov. [2013-03-19]. （原始内容存档 (PDF)于2019-07-10）. 
  15. ^ Processing of Used Nuclear Fuel. World Nuclear Association. [2013-03-18]. （原始内容存档于2016-01-23）. 


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